Οι Συλλογές του Μουσείου ολοκληρώθηκαν κατά το μεγαλύτερο μέρος τους από τη δεκαετία του 1980. Οι συλλογές συμπληρώνονται από την δωρεά του αρχείου σχεδίων του αρχιμάστορα της Σκυριανής ξυλογλυπτικής, Γιαννούλη Μπαμπούση, την δωρεά γλυπτών και ομοιωμάτων της Λουκίας Γεωργαντή και των γονέων της Ελένης και Νικόλαου Γιωργαντή, η οποία έγινε στο Μουσείο από τον σύζυγο της Λουκίας Γιωργαντή, τον Γιώργο Οικονομόπουλο, από άλλες, μεμονωμένες και μικρές δωρεές, αλλά και από τα έργα ζωγραφικής του Μάνου Φαλτάϊτς, που απαργίζουν και την πινακοθήκη του Μουσείου.

Τις Συλλογές του Μουσείου αποτελούν οι εξής ενότητες

1. Η «Αλώνη», τα διακοσμητικά αντικείμενα του Σκυριανού Σπιτιού

   - Κεραμικά
   - Γυαλικά
   - Χάλκινα διακοσμητικά και χρηστικά σκεύη

2. Σκυριανές φορεσιές
3. Σκυριανά Κεντήματα
4. Υφαντά
5. Ξυλόγλυπτα-μικροξυλόγλυπτα
6. Σκυριανά κεραμικά
7. Εργαλεία και σκεύη της Ελληνικής παραδοσιακής οικονομίας
8. Κειμήλια
9. Αρχεία εγγράφων
10. Σπάνιες εκδόσεις (Βιβλία από το 1500 μέχρι σήμερα)
11. Περιοδικά και εφημερίδες (19ος αιώνας μέχρι σήμερα)
12. Γκραβούρες και χάρτες
13. Γλυπτά Λουκίας, Νικόλαου και Ελένης Γεωργαντή
14. Ταφική Γλυπτική
15. Σκυριανή πινακοθήκη
16. Ζωγραφική Μάνου Φαλτάϊτς